Seu primeiro papel como protagonista foi na comédia Quem Vai Ficar com Mary?, onde conheceu Matt Dilon, com quem namorou entre 1995 e 1998. O reconhecimento como atriz, porém, veio apenas com uma indicação ao Globo de Ouro, por Quero Ser John Malkovich.
Já consagrada como estrela de comédias, Cameron resolveu se aventurar em outro gênero, o da ação. Com As Panteras, em 2000, ela atuou pela primeira vez com efeitos especiais de ponta e teve de aprender golpes de artes marciais. Na época, a estrela namorava o cantor Jared Leto, vocalista do 30 Seconds to Mars, com quem ficou por quatro anos.
Em 2001, a atriz emprestou sua voz para a princesa Fiona na animação Shrek, com a qual firmou um contrato para mais oito filmes do ogro, incluindo curtas e longas-metragens especiais.
Apesar de continuar como queridinha das comédias, Cameron também abriu caminho para atuar em dramas como Em Seu Lugar, Prova de Amor e Gangues de Nova York, além de inovar como protagonista da ficção científica A Caixa.
Em 2011, a atriz estrelou a comédia Professora Sem Classe ao lado de Justin Timberlake, seu namorado entre 2003 e 2006. Sua última estreia foi O Que Esperar Quando Você Está Esperando - em cartaz nos cinemas brasileiros -, onde atua ao lado de Jennifer Lopez e Rodrigo Santoro. O filme é uma adaptação do livro homônimo sobre gravidez que se tornou um best seller nos Estados Unidos.
No ano que vem, Diaz estará em dois projetos: a comédiaGambit e o suspensa The Counselor, protagonizado por Brad Pitt.
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